鄢炎发/闫风​最新Nature Energy！

▲第一作者：Deng-Bing Li （美国托莱多大学）
通讯作者：鄢炎发（美国托莱多大学），闫风（美国阿拉巴马大学）DOI：https://doi.org/10.1038/s41560-021-00848-z
01
背景介绍

CdTe太阳能电池技术是太阳能行业中成本最低的发电方法之一，它受益于快速的CdTe吸收剂沉积、CdCl₂处理和Cu掺杂。然而，Cu掺杂具有较低的光电压和不稳定性问题。因此，将V元素掺杂到CdTe中是解决这些问题的有效途径。虽然高温原位V掺杂CdSeTe器件的效率超过20%，但它们面临着沉积后掺杂激活过程、载流子寿命短和低激活比低等障碍。在这里，作者报道了低温和有效的CdSeTe太阳能电池的V掺杂。对于掺杂AsCl₃的CdSeTe太阳能电池，掺杂剂活化比可为5.88%，孔穴密度>2×1015cm^-3，载流子寿命超过20ns。因此，原位As掺杂CdSeTe太阳能电池的开路电压约为863 mV，而Cu掺杂CdSeTe太阳能电池的最高开路电压为852 mV。
02
本文亮点

1. 本工作首选的V掺杂剂的低温外原位扩散，与主流基于CdTe的太阳能模块制造完全兼容。2. 本工作克服了一系列困难，在多晶CdTe薄膜太阳能电池中实现低温和有效的V掺杂。并通过密度泛函理论(DFT)的计算，材料合成和表征，器件制造和测量等验证这一策略。3. 本工作对于AsCl₃原位掺杂CdSeTe薄膜，实现了空穴密度大于2×1015 cm^-3和大于20ns的载流子寿命。4. 本工作原位V掺杂CdSeTe太阳能电池的开路电压高达863mV，而Cu掺杂太阳能电池的开路电压最高为852mV。5. 本工作利用与目前工业生产线完全兼容的低成本工艺成功制备了V掺杂的多晶CdSeTe太阳能电池，为V掺杂多晶硅薄膜太阳能电池的研究开辟了新的方向。
03
图文解析

▲图1. 多晶硅太阳能电池低温外原位掺杂示意图

要点：1、作者为了解决AsCl₃易水解和毒性带来的挑战，清洗和蚀刻的CdSeTe薄膜被转移到一个干燥的填充N₂的手套箱中进行掺杂处理。2、作者在手套箱中室温下在CdSeTe表面沉积了AsCl₃层，V掺杂剂的剂量通过改变AsCl₃溶液浓度来控制，这些装置被从手套箱中转移出来，并在~200°C处多次退火，以促进As掺杂剂扩散到CdSeTe中。3、作者为了进行比较，选择CuCl₂作为Cu掺杂剂源来制造参考装置。
▲图2. 掺杂剂分布特征及浅层受体态的形成

要点：1、为了成像多晶CdSeTe薄膜中的As分布，作者收集了200°C退火后的二维飞行时间二次离子质谱(2d-ToF-SIMS)映射和动态SIMS深度剖面。2、利用CdCl₂处理后Cl在晶界(GBs)的偏析，作者利用Cl的2D-ToF-SIMS图谱来追踪GBs，GBs作为As离子从后表面到CdSeTe器件前面的快速扩散途径，这促进了随后从GBs扩散到GIs中的扩散。3、由于ToF-SIMS As检测离子极限低于CdSeTe块区的As离子浓度，2D-ToF-SIMS映射不能量化CdSeTe GIs中的As离子分布。因此，作者使用二维动态模拟模拟软件(SIMS)来检测GIs中的As分布。二维动态SIMS的检测限比2d-ToF-SIMS高约100倍，但空间分辨率较低(~ 4-5μm)。
▲图3. AsCl₃掺杂无铜CdSeTe器件性能的改善 

要点：1、作者报道了由CuCl和AsCl₃原位掺杂的CdSeTe太阳能电池的电流密度-电压(J-V)曲线。2、低温原位AsCl₃掺杂的无防反射涂层的多晶CdSeTe太阳能电池的PCE约为18%，表明AsCl₃掺杂器件具有良好的重复性。3、外原位AsCl₃扩散掺杂的效率仍然低于原位Cd₃As₂掺杂的太阳能电池的效率，主要是由于其相对较低的填充因子（约72.1%）。4、作者的As掺杂CdSeTe器件的低填充因子（FF）主要源于碳电极的高电阻率(~14Ωsq^-1)和CdSeTe/C界面的低质量。通过使用可替代的背触点替换碳电极，以降低串联电阻率和分流以更好地收集载流子，可以预期获得更高的FFs和效率。5、加速应力测试表明，As掺杂的CdSeTe比Cu掺杂的器件具有更好的稳定性。  ▲图4. 吸收孔寿命和孔密度

要点：1、作者通过时间分辨光致发光法获得的CuCl和AsCl₃掺杂CdSeTe器件的载流子寿命。2、作者制备的AsCl₃掺杂的CdSeTe器件比CuCl掺杂的CdSeTe器件(16.3ns)具有更长的平均少数载流子寿命(22.0ns)，比文献报道的原位掺杂多晶CdSeTe器件高一个数量级。3、从玻璃侧面测量的稳态光致发光(PL)光谱强度的提高进一步证明了As掺杂CdSeTe器件中载流子寿命的提高。4、作者通过C-V测量得到的AsCl₃掺杂和CuCl掺杂CdSeTe的空穴密度分布，低温原位掺杂CdSeTe (2.51×1015 cm^-3)比高温原位掺杂多晶CdSeTe低两个数量级，使用AsCl₃的低温扩散掺杂可能导致较少的V掺杂到CdSeTe体中，因此低温AsCl₃掺杂处理的活化率高于高温原位As掺杂CdSeTe薄膜(~1.5%)，VOC降低至约856mV。高掺杂活化率通常会产生更高的VOC，因为辐射复合中心的密度降低。5、作者采用热导纳光谱(TAS)研究了CuCl和AsCl₃掺杂CdSeTe器件的陷阱态激活能，CuCl掺杂的器件具有背势垒高度Eb,Cu=0.440 eV，远高于Eb,As=0.330 eVAsCl₃掺杂设备，降低的背屏障高度进一步有助于更好地收集孔，从而提高FF和VOC。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41560-021-00848-z

作者简介

鄢炎发

鄢炎发教授，现为美国托莱多大学讲席教授，当前研究课题主要包括：新兴和未来一代的新能源材料、器件结构和应用（太阳能电池、燃料电池、可充电式蓄电池、超级电容器等）；理论计算设计能源材料；先进电子显微技术于能源领域的应用。鄢炎发教授曾获得一系列国家和国际奖项，包括1995年日本学术振兴会的博士后研究奖，2001年获得美国能源部的青年科技者奖，2007年获得美国可再生能源实验室杰出研究的主任奖, 2011年获得被誉为科技界的奥斯卡的“研究与发展100”奖，同年推选为美国物理学会会士，2018年获得托莱多大学杰出研究学者奖等等。鄢炎发教授目前已经发表600余篇国际期刊文章，被邀请撰写6篇综述文章，近期被邀请作大会邀请报告30余次。近三年在Science, Nature, Nature Energy, Nature Communication, EES，AM, JACS，PRL等国际顶级期刊发表多篇论文，H影响因子70，文章引用次数17900余次。

鄢炎发课题组主页：

http://astro1.panet.utoledo.edu/~yyan/

闫风

闫风，美国阿拉巴马大学助理教授。研究兴趣：电子材料，光电材料，铁电材料以及相关器件，如太阳能电池，铁电存储设备，纳米尺度原子力显微表征。1) 新型功能材料，纳米材料；2) 薄膜太阳能电池，CdTe，钙钛矿；3) 铁电薄膜，低维铁电材料。

更多介绍：

http://mte.eng.ua.edu/people/feng-yan/

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